Dalam masa ini, KH Noer Alie juga berupaya membangun hubungan kaum ulama serta santri dengan kalangan militer yang antikomunis. Tokoh ini lantas bergabung dalam Badan Kerja Sama Ulama-Militer (BKS-UM) serta menjadi anggota Majelis Ulama di Resimen Infanteri 7/III Purwakarta.
Karena beberapa hal, KH Noer Alie lantas mundur dari dunia politik untuk kembali konsen seutuhnya ke dunia pendidikan agama. Keputusannya ini tentu saja menuai rasa gembira dari para santrinya, baik di kalangan senior maupun awam.
Sejak saat itu, sang kiai mulai memperluas cakupan pendidikan yang diampunya. Pada 1962, misalnya, dia mendirikan sejumlah sekolah setingkat SMP dan SMA di bawah naungan Yayasan atTaqwa. Dua tahun kemudian, berdirilah madrasah yang khusus Muslimah.